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論文

High-temperature gaseous reaction of cesium with siliceous thermal insulation; The Potential implication to the provenance of enigmatic Fukushima cesium-bearing material

Rizaal, M.; 中島 邦久; 斉藤 拓巳*; 逢坂 正彦; 岡本 孝司*

ACS Omega (Internet), 7(33), p.29326 - 29336, 2022/08

https://doi.org/10.1021/acsomega.2c03525
 被引用回数：3 パーセンタイル：27.64(Chemistry, Multidisciplinary)

Here we report an investigation of the gas-solid reaction between cesium hydroxide (CsOH) and siliceous (calcium silicate) thermal insulation at high temperature, which was postulated as the origin for the formation mechanism of cesium-bearing material emitted from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant. A developed reaction furnace consisting of two heating compartments was used to study the reaction at temperatures of 873, 973, and 1073 K. Under the influence of hydrogen-steam atmospheric conditions (H$$_{2}$$/H$$_{2}$$O = 0.2), the reaction between cesium hydroxide vapor and solid thermal insulation was confirmed to occur at temperatures of 973 and 1073 K with the formation of dicalcium silicate (Ca$$_{2}$$SiO$$_{4}$$) and cesium aluminum silicate (CsAlSiO$$_{4}$$). Water-dissolution analyses of the reaction products have demonstrated their stability, in particular, the CsAlSiO$$_{4}$$. Constituents similarity of the field-observed cesium-bearing materials near the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plants with CsAlSiO$$_{4}$$ suggests for the first time that gaseous reaction between CsOH with calcium silicate thermal insulation could be one of the original formation mechanisms of the cesium-bearing materials.

論文

Contamination processes of tree components in Japanese forest ecosystems affected by the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident $$^{137}$$Cs fallout

太田 雅和; 小嵐 淳

Science of the Total Environment, 816, p.151587_1 - 151587_21, 2022/04

https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2021.151587
 被引用回数：7 パーセンタイル：71.43(Environmental Sciences)

福島第一原子力発電所事故の影響を受けた森林では、沈着した$$^{137}$$Csによる樹木汚染が問題となっている。しかしながら、森林内の各$$^{137}$$Cs移行過程が樹木(特に、福島の林業で重要な資源である幹木部)の汚染に及ぼす影響については、十分な理解が得られていない。本研究では、森林樹木-リター層-土壌系における$$^{137}$$Csの動態を計算するモデルを提案し、これを福島県内のスギ植林地および天然のブナ林に適用した。モデル計算の結果および計算と現地観測の結果の比較から、森林内の各$$^{137}$$Cs移行過程が樹木の汚染に及ぼす影響が明示された。森林に沈着した$$^{137}$$Csの樹木への移行においては、事故時に葉あるいは樹皮に補足された$$^{137}$$Csの表面からの取り込みがそのほとんど($$>$$99%)を占めることが示された。一方で、根による土壌中$$^{137}$$Csの取り込みは少なく、事故後の50年間にわたり、表面からの取り込みよりも数桁小さい値を保つことが示された。これらの結果、樹木の内部汚染が、事故直後に樹木表面から取り込まれた$$^{137}$$Csの内部再循環(転流)によって引き起こされることが分かった。樹皮を介した表面からの取り込みの重要性も明らかとなり、樹木による$$^{137}$$Cs取り込みの100%(事故時に葉が無かったブナ)あるいは30%(事故時に展葉していたスギ、残りの70%は葉の表面からの取り込み)を占めた。試験地の樹木について、2021年現在では、$$^{137}$$Csの放射壊変と樹木成長に起因する希釈効果の影響によって樹幹木部の$$^{137}$$Cs放射能濃度が年あたり3%で低下していることが示された。

論文

Chemical forms of uranium evaluated by thermodynamic calculation associated with distribution of core materials in the damaged reactor pressure vessel

池内 宏知; 矢野 公彦; 鷲谷 忠博

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(6), p.704 - 718, 2020/06

https://doi.org/10.1080/00223131.2020.1720844
 被引用回数：6 パーセンタイル：59.94(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所から取り出された燃料デブリへの効果的な処置方策を提案する上では、燃料デブリ中でUがとりうる化学形についての詳細な調査が不可欠である。特に、アクセス性に乏しい圧力容器内に残留する燃料デブリに関する情報が重要である。本研究では、圧力容器内燃料デブリ中、特にマイナー相におけるUの化学形を評価することを目的とし、1F-2号機の事故進展での材料のリロケーション及び環境変化を考慮した熱力学計算を実施した。組成,温度,酸素量といった計算条件は、既存の事故進展解析の結果から設定した。計算の結果、Uの化学形はFeとOの量によって変化し、Feの少ない領域で$$alpha$$-(Zr,U)(O)、Feの多い領域でFe$$_{2}$$(Zr,U) (Laves相)の生成が顕著であった。還元性条件で生成するこれらの金属相中には数パーセントのUが移行しており、燃料デブリの処置において核物質の化学分離を考慮する場合はこれらの相の生成に留意すべきと考えられる。

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